近日，足球比分网材料与能源学院、生物基材料与能源教育部重点实验室、广东省光学农业工程技术研究中心刘应亮/庄健乐教授团队联合荷兰格罗宁根大学Jianting Ye教授、斯坦福大学张兴才研究员等在溶液相碳点基室温磷光材料的研究中取得重要进展，相关研究成果以“Achieving Room-Temperature Phosphorescence in Solution Phase from Carbon Dots Confined in Nanocrystals”为题发表在化学领域国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上（影响因子16.1）。
碳点（CDs）作为一种新兴的碳基发光材料，近年来在发光领域备受瞩目，其室温磷光（RTP）现象更是吸引了众多研究者的关注。然而，由于溶解氧和溶剂分子强烈的猝灭效应，往往会导致三重态激子的非辐射跃迁增强，这使得在溶液中实现高效稳定的CDs基室温磷光发射面临诸多挑战。过往研究显示，宿主基质提供的刚性环境可以抑制分子的振动并减少非辐射弛豫，从而增强三重态激子的辐射跃迁。同时，刚性基质可以将CDs与氧气、溶剂分子隔离开，从而避免三重态激子猝灭。尽管如此，目前大多数通过基质辅助方法制备的CDs基磷光材料仅能在固态下发射出磷光，而在水等溶液中往往观察不到磷光现象。究其原因，一方面，部分基质易溶于水，或者过量的水会破坏基质与CDs之间的相互作用，从而导致磷光的猝灭；另一方面，一些基质颗粒尺寸过大，难以在溶液中均匀分散。鉴于此，本研究通过一步高温共沉淀法，将柠檬酸盐衍生的CDs封装到NaYF4纳米晶中，成功实现了CDs在溶液中的室温磷光发射。
研究结果表明，柠檬酸盐衍生的CDs表面具有丰富的C=O基团，可以增强自旋-轨道耦合（SOC）过程，从而促进系间窜跃（ISC），产生三重态激子。CDs表面的羧酸根基团和金属阳离子之间形成稳定的离子键网络，抑制了三重激子的非辐射跃迁，增强了CDs的磷光发射。同时，结晶良好的NaYF4基质通过空间限域作用稳定了CDs的三重态激子，并保护CDs的磷光不受溶剂和溶解氧的猝灭。此外，通过复合材料的表面改性，疏水性的CDs@NaYF4-OA可以转化为亲水性的CDs@NaYF4，使复合材料可以在水和有机溶剂等溶液相中实现稳定的CDs基磷光发射。鉴于复合材料具有良好的稳定性和溶液可加工性，本研究展示了其在3D打印发光纤维、木漆防伪图案和细胞成像中的应用潜力。该研究为新型溶液相CDs基磷光材料的构建提供了新思路。
材料与能源学院2021级硕士研究生何晓燕为第一作者。该研究工作得到了国家自然科学基金、广东省基础与应用基础研究基金、广东省国际科技合作领域项目等的资助。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202423388
文图/材料与能源学院
